近日,理學院江明航副教授課題組及合作者在國際頂級學術期刊Advanced Functional Materials(中科院一區,IF=18.5)發表了題為“Bidirectional Neutralization of Nitrogen via Coupled Electrocatalytic Processes of Nitrate Reduction and Hydrazine Oxidation”的研究論文。江明航副教授為該論文通訊作者,蔣珍菊教授、廖雪梅教授、南京大學金鐘教授和玉林師范學院黎曉副教授為共同通訊作者,西華大學2023級碩士研究生陳法升為第一作者,西華大學為第一通訊單位。
論文截圖
電催化硝酸鹽還原反應(NO3?RR)耦合肼氧化反應(HzOR),簡稱NO3?RR||HzOR,不僅有望用于合成高附加值產品(如NH3),還促進了雙向氮中和的實現。本文通過配位沉淀-高溫熱解策略合成了一種海綿狀多孔氮摻雜碳包覆銅納米粒子電催化劑,用于電化學NO3?RR||HzOR。值得注意的是,用HzOR替代傳統的析氧反應(OER)作為陽極反應,顯著加速了通過NO3?RR合成NH3的動力學過程。此外,將銅納米粒子限制在海綿狀多孔氮摻雜碳(NDC)結構中,不僅有效解決了銅納米粒子在催化劑載體表面易發生團聚和脫落問題,還通過NDC與銅納米粒子之間的電子相互作用有效調控了銅納米粒子的電子結構。因此,優化后的表面電子結構和銅納米粒子的空間限域作用,顯著提高了電催化NO3?RR合成NH3的活性和穩定性。這項工作通過利用溫和、節能、環保的電催化過程,同時消除高價和低價態的氮污染物,為可持續氮中和發展提供了重要的參考價值。
a) 電化學催化NO3?RR||HzOR的反應示意圖。b) 電催化N2H4氧化機理圖。c) 電催化NO3?還原反應機理圖。
樣品合成路線示意圖,催化劑前驅體和x-Cu NPs@NDC (x = 0.5, 1,或2)樣品的形態和結構分析。
a) 分別在含和不含0.01 M NO3?的0.1 M Na2SO4溶液中,在NO3?RR||OER和NO3?RR||HzOR系統中測試的1-Cu NP @ NDC的LSV曲線。b) 對于NO3?RR||HzOR系統中的電催化NO3?RR,1-Cu NPs@NDC催化劑在不同施加電壓下的NH3產率和FENH3。c) 在NO3?RR||HzOR系統中,含0.01M NO3?的0.1 M Na2SO4溶液中,在?0.9 V (vs. RHE)下1-Cu NPs@NDC的阻抗圖。d) 在NO3?RR||HzOR系統中進行十次循環測試。e) 不同電解持續時間后,NO3?RR||HzOR系統陽極電解液中N2H4濃度的紫外-可見光譜分析。f) 不同電解持續時間后,NO3?RR||HzOR系統陽極電解液中N2H4的去除率。
該項研究得到四川省自然科學基金(23NSFSC6350)和西華大學博士科研啟動金(Z222051)的資金支持。
江明航,理學博士,副教授,碩士生導師。2022年7月起任教于西華大學理學院,主要從事用于電催化碳/氮能源轉化的金屬基納米材料的結構設計及反應機制研究。近年來,主持四川省自然科學基金青年基金項目1項。已在國際學術期刊發表SCI論文48篇,總被引1500余次,H因子22。以第一/通訊作者在Chemical Society Reviews(IF=40.4, 1篇), Chem(IF=19.1, 1篇), Environmental Science & Technology(IF=10.4, 1篇),Advanced Functional Materials(IF=18.5, 2篇), ACS Nano(IF=15.8, 1篇), Nano Letters(IF=9.6, 4篇), Nano Energy(IF=16.8, 1篇)和Journal of Hazardous Materials(IF=12.2, 1篇)等國際高水平期刊上發表論文19篇, 其中,中科院1區論文13篇,IF>10論文9篇,自然指數期刊論文8篇,ESI高被引論文4篇,ESI熱點論文2篇。
陳法升,食品與生物工程學院生物與醫藥專業2023級碩士研究生,以第一作者身份發表SCI論文1篇。