近日，理學院江明航副教授在Nano Energy期刊（中科院一區，IF=16.8）發表題為“Recent breakthroughs in electrocatalytic reduction of nitrogen-oxyanions for environmentally benign ammonia synthesis”的綜述論文。江明航副教授為該論文的第一和通訊作者，西華大學為第一通訊單位。南京大學金鐘教授為該論文的共同通訊作者。

氨（NH3）是用于生產含氮肥料和藥品的重要基礎原料之一。目前，工業上合成氨主要通過在高溫（400–500 °C）和高壓（150–300 atm）條件下的Haber-Bosh工藝進行合成。Haber-Bosh工藝合成氨存在能耗大和環境污染嚴重等問題。因此，亟待研發反應條件溫和，綠色可持續的合成氨技術。全球每年化石燃料的燃燒，含氮肥料的廣泛使用，以及工業廢水（硝酸鹽濃度高達2000 ppm）的排放使得自然環境中的硝酸鹽（NO3?）來源極為豐富。此外，飲用水中NO3?的過度積累可能導致人體疾病等問題。因此，通過電化學路徑將NO3?還原轉化為NH3，為解決氮循環利用和緩解環境污染問題提供了有效解決途徑。此外，以往研究表明電化學NO3?還原為NH3的過程中，*NO2中間體的形成是決速步，其動力學過程緩慢。同時，亞硝酸鹽（NO2?）也被視為環境中的污染物，過量攝入NO2?可能導致人體內產生如N-亞硝胺等致癌物質。NO2?的N=O鍵具有較低的離解鍵能，且在水中的溶解度較高，使其成為電化學合成氨的有前景的氮源。因此，在常溫常壓下通過電化學NO2?RR合成氨既能高效去除亞硝酸鹽水體污染物，又能生產高附加值的氨。然而，電催化氮氧陰離子（NOx?, 如NO3?和NO2?）還原合成氨涉及多步質子耦合電子傳遞過程，不同價態的含氮副產物（如N2, N2O, NH2OH，NO2?）的產生以及水溶液中激烈的析氫反應（HER）使得電催化NOx?還原合成氨的能量效率和選擇性較低。因此，亟待合理設計催化劑以實現環境條件下高選擇性電化學NOx?RR合成NH3。目前，盡管在以NOx?（如NO3?和NO2?）為N源，H2O為質子源的電化學合成NH3領域取得了一些突破，但合理設計能夠滿足未來工業測試條件的高效催化劑仍然是一個持續的挑戰。此外，水溶液中NOx?電還原合成NH3反應體系的復雜性和可能產生不同價態的含氮副產物，其反應機理一直存在爭議。

針對于此，本文介紹并系統探討了電催化NOx?還原合成NH3的主流反應機制，旨在為后續高效電催化劑的設計提供指導。隨后，分析和總結了目前電催化NOx?還原（NOx?RR）合成NH3領域的最新突破性進展，重點討論了不同金屬基電催化劑的設計策略。此外，還對電催化NOx?RR合成NH3的潛在商業可行性進行了討論和分析，旨在為這一技術的后續大規模開發和應用提供有價值的見解和參考。最后，指出和強調了該領域仍面臨的挑戰和前景。

該項研究得到四川省自然科學基金（23NSFSC6350）和西華大學博士科研啟動金（Z222051）的資金支持。

電催化氮氧陰離子（NOx?, 如NO3?和NO2?）還原合成氨的反應示意圖。

當NO3?的濃度小于1 M時，還原過程通常通過兩種直接電催化途徑進行：(a) 原子氫介導的還原途徑和(b)電子介導的還原途徑。

在強酸性環境下，當NO3?濃度在1.0 ~ 4.0 M范圍內時，還原過程通常通過兩種間接自催化還原途徑進行：Vetter機制和Schmid機制。

回顧了不同的金屬基催化劑設計策略用于提升電催化NOx?還原合成氨性能

電催化NOx?還原合成氨的商業可行性分析

作者簡介：

江明航，理學博士，副教授，碩士生導師。2022年7月起任教于西華大學理學院，主要從事用于電催化碳/氮能源轉化的金屬基納米材料的結構設計及反應機制研究。近年來，主持四川省自然科學基金青年基金項目1項。已在國際學術期刊發表SCI論文48篇，總被引1400余次，H因子22。以第一/通訊作者在Chemical Society Reviews（IF=40.4, 1篇）, Chem（IF=19.1, 1篇）, Environmental Science & Technology（IF=10.4, 1篇），Advanced Functional Materials（IF=18.5, 2篇）, ACS Nano（IF=15.8, 1篇）, Nano Letters（IF=9.6, 4篇）, Nano Energy（IF=16.8, 1篇）和Journal of Hazardous Materials（IF=12.2, 1篇）等期刊上共發表論文19篇, 其中自然指數期刊論文9篇，ESI高被引論文4篇，熱點論文2篇。擔任學術期刊?Frontiers in Chemistry? 和?Frontiers in Materials?的評論編輯和客座編輯。